Síntesis de materiales híbridos organosilícicos y su aplicación como adsorbentes y catalizadores

Abstract

1. Introducción o motivación de la Tesis Doctoral Los materiales porosos han sido objeto de estudio en numerosas áreas de investigación debido a las múltiples aplicaciones que presentan. Estos materiales se usan como catalizadores o soportes catalíticos, adsorbentes, sistemas de intercambio iónico, etc. Un avance fundamental en su desarrollo se produjo en el año 1992, cuando investigadores de la Mobil Research and Development Corporation sintetizaron las primeras sílices mesoporosas periódicas (PMSs) [1]. El principal inconveniente que presenta este tipo de materiales es su marcado carácter polar superficial, debido a la alta población de grupos hidroxilo en su superficie, lo que hace que su aplicación en medios apolares esté limitada. Para paliar este inconveniente se llevó a cabo la incorporación de grupos orgánicos en estos materiales. Esto se logró de dos formas distintas: mediante el anclaje de grupos orgánicos en las paredes de los canales del sólido, una vez sintetizado este, mediante reacción con los grupos silanoles del material, o mediante la formación del sólido por co-condensación de especies silíceas tipo tetraalcoxisilano (por ejemplo, tetraetilortosilicato o TEOS) con organoalcoxisilanos, RSi(OEt)3 [2-4]. No obstante, estos métodos presentan algunas limitaciones inherentes [5, 6]. En primer lugar, ambos métodos pueden conducir a una distribución no homogénea de grupos orgánicos en el material. En segundo lugar, los precursores organosilícicos deben siempre ser co-condensados en cierta medida con TEOS para formar una estructura mesoporosa periódica estable, lo que limita el contenido orgánico del material...

1. Introduction or motivation of the Doctoral Thesis Porous materials have been studied in numerous research areas due to their multiple applications. These materials are used as catalysts or catalyst supports, adsorbents, ion exchange systems, etc. An important breakthrough in their development took place in 1992, when researchers from the Mobil Research and Development Corporation synthesized the first periodic mesoporous silicas (PMSs) [1]. The main drawback of this type of materials is their high surface polar character owing to the high population of hydroxyl groups on their surface, which limits their application in non-polar media. The incorporation of organic groups in their structure was carried out to overcome this disadvantage. This was achieved in two ways: by grafting organic groups into the channel walls of the material already synthesized through reaction with its silanol groups, or by the synthesis of the solid through co-condensation of tetraalkoxysilanes (for example, tetraethyl orthosilicate or TEOS) with organoalkoxysilanes, RSi(OEt)3 [2-4]. However, these methods have some inherent limitations [5, 6]. First, both methods can lead to an inhomogeneous distribution of organic groups in the material. Second, the content of organic material is limited because organosilica precursors must always be co-condensed with a considerable proportion of TEOS to form a stable periodic mesoporous structure. An alternative procedure that combines the advantages of the two previous ones, grafting and co-condensation, consists of the preparation of periodic mesoporous organosilicas (PMOs) using simultaneously a surfactant, that acts as structure-directing agent, and a hydrolyzable bis-silane of type (R´O)3-...