Síntesis y caracterización de materiales nanoestructurados: perovskitas híbridas, dobles y diacetilenos

Abstract

El trabajo desarrollado en esta Tesis Doctoral puede dividirse en dos bloques que se encuentran conectados entre sí por el ensamblaje de nuevos materiales nanoestructurados con posibles aplicaciones optoelectrónicas y su posterior caracterización. El primero de ellos se engloba en la elaboración de nuevos materiales, tanto híbridos orgánico-inorgánicos como totalmente inorgánicos, cuya estructura está basada en la del mineral conocido como perovskita. Así, se logró la inserción de cationes orgánicos policíclicos aromáticos en la red inorgánica de octaedros BX6 característica de las perovskitas. Además, gracias a la obtención de la perovskita doble Cs2AgSbBr6, se avanzó en la línea hacia la eliminación del plomo como componente de estos materiales debido a su alta toxicidad. La segunda sección comprende el estudio de monocapas de Langmuir en la interfase aire-agua. Los sistemas bidimensionales examinados se encuentran integrados por un colorante derivado de la hemicianina y un diacetileno, el cual es polimerizado in situ cuando se expone ante radiación UV. En el Capítulo I, que se encuentra tras este resumen, se expone una introducción acerca de los aspectos fundamentales de los sistemas estudiados en la Tesis Doctoral. En primer lugar, se describe la estructura y composición de las perovskitas, así como sus propiedades fisicoquímicas y aplicaciones más relevantes. Posteriormente, el texto se centra en la perovskita MAPbX3, aquella más ampliamente usada y estudiada, junto con el problema que conlleva su empleo debido a la presencia de plomo en su composición química. Como respuesta ante esta situación, a continuación se proponen como posibles alternativas otras familias de perovskitas, clasificadas en función de su dimensionalidad estructural. Después, se resumen los métodos más destacados para la síntesis de perovskitas. Y en último lugar, se presentan las bases para el estudio y la formación de monocapas de Langmuir en la interfase aire-agua. En el Capítulo II se describen los procedimientos y técnicas que mayor impacto han tenido en el desarrollo experimental de esta Tesis Doctoral, así como el fundamento teórico en que se sustentan. Los resultados experimentales derivados del trabajo realizado se recogen en el Capítulo III, cuya organización se ha confeccionado conforme a la modalidad de Tesis Doctoral por compendio de artículos de la Universidad de Córdoba.

The work carried out in this Doctoral Thesis could be divided in two sections connected trhough the assembly of new nanostructured materials with promising optoelectronic properties and their subsequent characterization. The first issue is about the production of new materials, hybrid organic-inorganic as well as totally inorganic, with a structure based on that of the mineral known as perovskite. In this way, the incorporation of polycyclic aromatic organic cations into the inorganic BX6 octahedra network of perovskites was achieved. Additionally, the synthesis of the double perovskite Cs2AgSbBr6 allowed for moving forward the elimination of lead as a component of these materials due to its high toxicity. The second topic comprises the study of Langmuir monolayers at the air-water interface. The twodimensional systems investigated are constituted by an amphiphilic hemicyanine dye derivative and a diacetylene, which is polymerized in situ when exposed to UV radiation. Chapter I, right after this abstract, describes an introduction concerning the fundaments of the systems investigated along the Doctoral Thesis. First, the structure and composition of perovskites are explained, as well as their physicochemical properties and their most important applications. Later, the attention is focused on the MAPbX3 perovskite, the most extensively used and studied, together with the problem derived from its employment because of the presence of lead in its chemical composition. Next, as an answer to this issue, other families of perovskites are suggested as possible alternatives, being classified according to their structural dimensionality. Afterwards, the most prominent methodologies for the synthesis of perovskites are summarized. And finally, the bases for the study and assembly of Langmuir monolayers at the air-water interface are explained. Chapter II reports the procedures and methods with higher impact on the experimental development of the Doctoral Thesis, and also the theoretical bases they are based on. The experimental results are collected in Chapter III, whose organization was carried out following the modality of Doctoral Thesis by compendium of articles required by the University of Cordoba.