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dc.contributor.advisorLuque, Rafael
dc.contributor.advisorRomero Reyes, Antonio Ángel
dc.contributor.authorOjeda Rodríguez, Manuel
dc.date.accessioned2014-05-27T11:55:25Z
dc.date.available2014-05-27T11:55:25Z
dc.date.issued2014
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/10396/12130
dc.description.abstractLa preocupación que existe por el medioambiente ha motivado que en los últimos años, dentro del campo de la Química, surjan nuevos planteamientos en las distintas tecnologías industriales, como es el caso del desarrollo de catalizadores más eficientes y selectivos, ya sea a través de la utilización de fuentes renovables para su preparación (por ejemplo, a partir de biomasa), o bien, mediante procedimientos de síntesis benignos y acordes con los Principios de la Química Verde. Para el desarrollo de estos catalizadores, los materiales mesoporosos muestran un gran potencial en el ámbito de la catálisis heterogénea, permitiendo ser funcionalizados por síntesis directa o mediante procedimientos post-síntesis. Teniendo en cuenta estas consideraciones, en la presente Memoria de Tesis Doctoral se describen la preparación y caracterización de distintos materiales mesoporosos funcionalizados con nanopartículas metálicas y su utilización en distintas aplicaciones, principalmente en catálisis heterogénea. En primer lugar, en el trabajo “Simple Preparation of Novel Metal-Containing Mesoporous Starches”, se describe la síntesis de materiales mesoporosos a partir de precursores renovables obtenidos de la biomasa, siguiendo una metodología que evita el uso de agentes directores de la estructura y la utilización de disolventes benignos con el medio ambiente para su preparación, tales como agua o etanol. Concretamente, se ha llevado a cabo con éxito la síntesis y caracterización de materiales mesoporosos derivados del almidón, funcionalizados con especies metálicas de Fe, Co y Cu. En la preparación de estos materiales inicialmente se ha mezclado almidón y agua para la elaboración de un gel, empleando para ello una metodología eficiente basada en irradiación con microondas. Posteriormente se le ha incorporado el precursor metálico correspondiente, seguido por un intercambio del disolvente (agua  etanol  acetona) y secado de la muestra, obteniéndose finalmente el material poroso funcionalizado. Respecto a la caracterización, a partir de los resultados de las isotermas de adsorción/desorción de nitrógeno los materiales sintetizados han presentado elevadas áreas superficiales con tamaños de poro en el intervalo de los 10-15 nm. Asimismo, los estudios de difracción de rayos X han puesto de manifiesto que las fases metálicas obtenidas en los materiales funcionalizados con Fe, Cu y Co han sido óxido de hierro, óxido de cobre e hidróxido de cobalto, respectivamente. Además, mediante el análisis térmico gravimétrico y térmico diferencial hemos podido concretar el intervalo de temperatura determinante para la formación de los materiales Starbon®, descritos en el apartado I. de esta Memoria, en el cual el cambio estructural del material nos permite obtener los carbones mesoporosos. A tenor de los resultados obtenidos, nuestros materiales muestran características idóneas que los hacen candidatos potenciales para utilizados en una amplia variedad de aplicaciones, como por ejemplo en catálisis heterogénea o remediación medioambiental. Siguiendo en la línea de síntesis y preparación de materiales mesoporosos funcionalizados, respetando los Principios de la Química Verde, en los trabajos “Solventless Mechanochemical Synthesis of Magnetic Functionalized Catalytically Active Mesoporous SBA-15 Nanocomposites” y “Facile Mechanochemical Synthesis of Maghemite/Silica Nanocomposites: Advanced Materials for Aqueous Room Temperature Catalysis” se describe la formación de nanopartículas de óxido de hierro en su fase maghemita sobre silicatos mesoporosos con estructura del tipo SBA-15 utilizando un novedoso procedimiento de molienda mecanoquímica sin el uso de disolventes, desarrollado por nuestro grupo de investigación. Estos materiales híbridos de fácil preparación, denominados “nanocomposites”, han presentado propiedades...es_ES
dc.description.sponsorshipEnvironmental concerns have prompted for innovative and more sustainable approaches in the field of Chemistry in recent years including development of more efficient and selective catalysts, either through use of renewable sources for their preparation (e.g. biomass) or by synthetic methods in line with the Green Chemistry Principles. For the development of these catalysts, mesoporous materials show a remarkable potential in the field of heterogeneous catalysis, allowing to be functionalized by direct synthesis or by post-synthesis methods. In the light of these premises, this proposed Thesis Project describes the preparation and characterization of various nanoparticle-containing functionalized mesoporous materials and their use in various applications, particularly in heterogeneous catalysis. Firstly, the work, "Simple Preparation of Novel Metal-Containing Mesoporous Starches" deals with the synthesis of mesoporous materials from precursors derived from renewable resources, following a methodology that avoids the use of template agents and makes use of environmentally benign solvents for their preparation (e.g.water or ethanol). Specifically, the synthesis and characterization of Fe, Co and Cu functionalized mesoporous starch materials was successfully accomplished. In the materials preparation, native starch was boiled in water to prepare a porous gel, employing a method based on efficient microwave irradiation, followed by incorporation of the corresponding metal precursor, solvent exchange (ethanolwateracetone) and drying to yield the functionalized porous material. Textural properties demonstrated the materials possessed high surface areas with pore sizes in the 10-15 nm range. Furthermore, X-ray diffraction studies have revealed that metallic phases obtained from functionalized materials Fe, Cu and Co are iron oxide, copper oxide and cobalt hydroxide, respectively. Differential thermal analysis and thermal gravimetric studies could narrow the range of temperature to determine the formation of Starbon® materials, described in section I. of this report, in which we can see structural changes, key to the generation of Starbon® materials. According to the results, our materials exhibit characteristics that make them suitable candidates for potential uses in a wide variety of applications, for example in environmental remediation or heterogeneous catalysis. In line with the synthesis and preparation of functionalized mesoporous materials using greener methodologies, in the work "Solventless Mechanochemical Synthesis of Magnetic Functionalized catalytically Active Mesoporous SBA-15 Nanocomposites" and "Facile Mechanochemical Synthesis of maghemite/Silica Nanocomposites: advanced Materials for Room Temperature Aqueous Catalysis" the formation of iron oxide nanoparticles on mesoporous silicates is described using a novel mechanochemical solventless grinding protocol, pioneered in our group. These hybrid materials denoted as "nanocomposites", exhibited magnetic properties, stable even at high temperatures (>300° C) and are suitable to be functionalized with various metal species materials. In both studies, the nanocomposite have been functionalized with Pd nanoparticles and their catalytic activity was investigated in the Suzuki cross-coupling reaction between aryl halides and phenyl boronic acid, assisted by microwave irradiation, as well as at room temperature in aqueous media...es_ES
dc.format.mimetypeapplication/pdfes_ES
dc.language.isospaes_ES
dc.publisherUniversidad de Córdoba, Servicio de Publicacioneses_ES
dc.rightshttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/es_ES
dc.subjectCatalizadoreses_ES
dc.subjectFuentes renovablees_ES
dc.subjectBiomasaes_ES
dc.subjectPrincipios de la Química Verdees_ES
dc.subjectMateriales magnéticoses_ES
dc.subjectNanocompositeses_ES
dc.subjectDifracción de rayos Xes_ES
dc.titleMateriales magnéicos como soportes y catalizadores en procesos de Química Finaes_ES
dc.typeinfo:eu-repo/semantics/doctoralThesises_ES
dc.rights.accessRightsinfo:eu-repo/semantics/openAccesses_ES


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